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解绑小天才电话手表的支付宝账号和密码，可以按照以下步骤操作。
1、打开手机支付宝APP。
2、进入支付宝APP后，在主界面找到并点击右下角的“我的”选项。
3、在“我的”界面，找到并点击“设置”选项。
4、在“设置”界面，找到并点击“安全设置”。
5、在安全设置中找到并点击“账户授权”，找到绑定的手表设备。
6、点击对应的设备解除绑定即可解绑支付宝账号，至于密码的解绑，可能需要重置手表或者联系支付宝客服进行进一步的解锁操作。
具体的解绑步骤可能会因手表型号的不同而有所差异，如果在操作过程中遇到问题，建议联系小天才的官方客服或支付宝的客服进行咨询，解绑操作可能需要验证您的身份，以确保是本人操作。